Tuning the architectural flexibility and dynamic swelling boundaries of pectin-chitosan hydrogels using choline chloride-based deep eutectic solvents

在改性生物聚合物中，由于水诱导的结构坍塌，平衡高溶胀性与拉伸顺应性仍然是一项重大挑战。本研究旨在系统调控低共熔溶剂（DES）中氢键供体（HBD）（乙二醇、甘油和乙酸）的空间构型，以调节果胶-壳聚糖水凝胶（E20、G20和A20）的网络特性及其环境响应性，在确保结构完整性的同时允许溶胀。该网络在pH 3–11和温度30–60 °C范围内表现出pH和温度响应性溶胀，以及随价态变化的离子溶胀能力（Na⁺ > Ca²⁺ > Fe³⁺）。基于乙二醇的DES（E20）作为分子楔子竞争性地破坏刚性天然离子交联，将凝胶分数降至最低，为13.33 ± 1.71%，形成了开放的骨架结构，由于基于乙二醇的DES尺寸最小且空间位阻小，在pH 7时实现了16.02 ± 0.15 g/g的优异吸水能力。通过拉伸顺应性（杨氏模量为0.26–1.44 MPa）和静态压缩载荷耐受性（应力范围为4.91–49.05 kPa，断裂极小）证明了结构柔韧性。此外，通过五次连续的水合-脱水循环证明了循环耐久性。本研究为预测性分子设计框架建立了物理化学基础，该框架成功地将结构柔韧性和压缩载荷耐受性与溶胀诱导的网络失效解耦。通过这项工作，可以定制一种智能、多刺激响应、柔性且高溶胀的生物聚合物基质，以满足智能农业和软体机器人等严苛的实际应用需求。